Научный руководитель: И.Н. Кротова, ХФ МГУ
Нитроароматические соединения находят широкое применение в различных сферах нашей повседневной жизни. Однако их воздействие на окружающую среду представляет угрозу из-за токсичности для человека, животных и растений. Химическое удаление этих соединений можно достигнуть с помощью каталитического восстановления, в результате которого образуются малотоксичные и биоразлагаемые продукты. Также такие катализаторы могут быть использованы для очистки от монооксида углерода дымовых газов коксовых печей или очистки водорода в топливных элементах с протонной мембраной. Большинство катализаторов, описанных в литературе, содержат металлы платиновой группы, в связи с чем стоит задача снижения содержания благородного металла. Для решения этой задачи и повышения экономической эффективности процесса, можно рассмотреть возможность совместного использования с переходными металлами. В нашей работе в качестве благородного и переходного металлов мы выбрали соответственно платину и кобальт, так как они относительно недорогие и обладают высокой каталитической активностью. Цеолит ZSM-5 был выбран так как позволяет формировать разные типы активных центров. В работе синтезировали моно- и биметаллические Pt/Ce-модифицированные цеолиты.
Цель работы: синтез эффективных катализаторов восстановления 4-нитрофенола и окисления монооксида углерода на основе цеолита ZSM-5, модифицированного катионами платины.
Экспериментальная часть: в работе использовали водородную форму цеолита ZSM-5, которую получали прокалкой исходной ацетатной формы цеолита при 550 С в токе воздуха 8 ч. Металлы вводили методом пропитки по влагоёмкости, порядок введения металлов варьировали. Монометаллические Pt/ZSM-5 синтезировали пропиткой цеолита водным раствором (NH4)2PtCl6, Ce/ZSM-5 – водным раствором Ce(NO3)3 с последующей сушкой и прокалкой при 120 С 8 ч. и при 500 С 3ч. в токе воздуха. Платиносодержащие катализаторы восстанавливали в токе водорода при 170 С. Биметаллические образцы синтезировали последовательным введением металлов. Порядок введения металлов варьировали.
Каталитическое тестирование в окислении СО проводили в реакционной смеси 1% об. СО + 1% об. О2 + 98% об. Не в проточном реакторе в интервале температур 50-250 С. Состав исходных веществ и продуктов анализировали хроматографически.
Каталитическое тестирование в восстановлении 4-нитрофенола проводили в присутствии NaBH4 как источника водорода. Реакцию вели при комнатной температуре, отбирая пробы каждые 10 мин и анализируя с помощью УФ-спектрометра. Изменения концентрации фиксировали по изменению интенсивности поглощения пика при 400 нм, который соответствует 4-нитрофененолят иону.
Список литературы
- Sebastian V., Irusta S., Mallada R., Santamaría J. Selective oxidation of CO in the presence of H2, CO2 and H2O, on different zeolite-supported Pt catalysts // Applied Catalysis A: General. 2009. V.366. P.242–251.
- Wang S., Wang S., Zong X., Wang S., Dong, X. CO oxidation with Pt catalysts supported on different supports: A comparison of their sulfur tolerance properties // Applied Catalysis A General. 2023.V. 654, pp.119083–119083.
- El-Bahy Z.M., Alotaibi M.T., El-Bahy S.M. CO oxidation and 4-nitrophenol reduction over ceria-promoted platinum nanoparticles impregnated with ZSM-5 zeolite. Journal of Rare Earths. 2022. V.40, pp.1247–1254.
- Montini T., Melchionna M., Monai M., Fornasiero, P.Fundamentals and Catalytic Applications of CeO2-Based Materials. Chemical Reviews. 2016. V.116, pp.5987–6041.
- Zhang M., Su X., Ma L., Khan A., Wang L., Wang J., A.S. Maloletnev, Yang C. Promotion effects of halloysite nanotubes on catalytic activity of Co3O4 nanoparticles toward reduction of 4-nitrophenol and organic dyes. Journal of Hazardous Materials. 2021. V. 403, pp.123870–123870.